Καταλυτική Απόδοση και Σταθερότητα στη Μεθανοποίηση του CO2 Νανοσωματιδίων Ru Διεσπαρμένων σε Καινοτόμους Φορείς Φυλλόμορφων Αμινοαργίλων (AC) με Πρόσθετο Ce

Η καταλυτική υδρογόνωση του CO2 για παραγωγή CH4, γνωστή και ως μεθανιοποίηση  του CO2 ή αντίδραση Sabatier θεωρείται μια υψηλά υποσχόμενη διεργασία ανακύκλωσης του CO2. Εξώθερμη αντίδραση, θερμοδυναμικά ευνοούμενη σε χαμηλές θερμοκρασίες (200-400οC), αλλά κινητικά ελεγχόμενη στο συγκεκριμένο διάστημα. Ως εκ τούτου, η ανάπτυξη καταλυτών Sabatier υψηλής ενεργότητας παραμένει πρόκληση. Τα Ni και Ru θεωρούνται από τα πιο ενεργά μέταλλα στην αντίδραση και έχουν μελετηθεί εκτενώς σε μια προσπάθεια βελτίωσης της ενεργότητάς τους μέσω αλληλεπιδράσεων μετάλλου-φορέα ή άλλων στρατηγικών[1],[2]. Τα συνθετικά ανάλογα αμινοαργίλων (Synthetic AminoClay Analoges, SACA), λόγω των εξειδικευμένων ιδιοτήτων τους όπως η διόγκωση, η ένθεση και η κατιοανταλλακτική ικανότητα[3], εφαρμόζονται σε πολλούς τομείς, συμπεριλαμβανομένης της κατάλυσης[4]. Πρόκειται για φυλλόμορφα οργανοπυριτικά υλικά με κεντρικά οξείδια, συνήθως Μαγνησίου, και φέρουν στην επιφάνεια των φύλλων τους αμινοομάδες. Η δομή τους είναι ανάλογη με αυτή των 2:1 φυσικών σμεκτιτών, με τη διαφορά ότι τα συνθετικά ανάλογα (SACA) φέρουν ομοιοπολικά συνδεδεμένες οργανοπυριτικές δομές. Έχουν μοριακό τύπο R8Si8M6O16(OH)4 (κατά προσέγγιση), όπου το R αντιπροσωπεύει τη λειτουργική οργανική ομάδα. Στην παρούσα μελέτη παρασκευάστηκαν επιτυχώς SACA με κεντρικά οξείδια Δημητρίου (Ce) και Λανθανίου-Δημητρίου (La-Ce), σε θερμοκρασία δωματίου με τη μέθοδο sol-gel[5], με μοριακό τύπο R8Si8M6O16(OH)4, όπου το R αντιπροσωπεύει τη λειτουργική ομάδα προπυλαμίνης (R = -CH2CH2CH2NHCH2CH2NH2) και το M τα Ce και La-Ce με μοριακή αναλογία 1:1. Οι επιφανειακές αμινοομάδες που φέρουν μπορούν να πρωτονιωθούν παρουσία νερού, που οδηγεί στην αποφυλλοποίηση της στρωματοποιημένης δομής τους[3]. Τα SACA χρησιμοποιήθηκαν ως φορείς νανοσωματιδίων Ru και οι προκύπτοντες καινοτόμοι καταλύτες βρέθηκαν εξαιρετικά ενεργοί και εκλεκτικοί στην αντίδραση Sabatier.